双原子分子的总角动量由电子总角动量在分子轴向的投影Ω和分子的转动角动量R耦合而成,称为电子-转动耦合(R-Ω耦合)。传统上研究激光场与分子相互作用时,分子的转动质量远大于电子质量,R-Ω耦合作用很小,其被合理地忽略。但是随着强激光场技术的应用,电子激发时可能通过多次拉比跃迁累积形成足够显著的动力学效应,R-Ω耦合将对强激光场下的分子取向、光解分子离子碎片角分布等有重要影响。
张松斌教授团队首次关注到在强激光场作用中电子转动耦合效应的重要性,完善了目前强激光场与分子相互作用的物理模型。新的理论模型修正了传统的哈密顿量,可以有效包含R-Ω耦合效应。相关物理理论模型的构建,以及强VUV激光与分子直接光激发和光解离研究成果,先后发表于Physical Review A 102, 033114 (2020)和 Physical Review Research 2, 043348 (2020);应用新的理论模型研究了超强XFEL与分子共振俄歇过程,发现R-Ω耦合效应会极大的受俄歇衰变抑制,对共振俄歇电子谱影响不大,但对x射线瞬态光吸收谱存在显著影响,相关成果发表于Chinese Physics Letters 38, 053201 (2021) (Editor’s Suggestions);在最近的工作中,进一步结合最新的UV激光技术和测量手段,提出了UV泵浦-探测R-Ω耦合谱学技术,可以从离子动能释放谱以及碎片角分布谱中清晰地解读相关信息,为利用精细物理效应对分子动力学过程实现精细调控提供了可能,相关成果发表于最新一期The Journal of Physical Chemistry Letters 12, 5534 (2021)。后续相关研究工作正在进行中。
图:(a) UV泵浦-探测示意图;(b) 离子碎片动能释放谱;(c) 离子碎片角分布。
以上系列工作均以bwin必赢国际官网APP为第一完成单位,主要由团队硕博研究生刘艳荣同学开展,张松斌教授为唯一通讯作者。工作的主要合作成员包括北京应用物理与计算数学研究所吴勇研究员和王建国研究员,海德堡大学Oriol Vendrell教授以及瑞典皇家理工学院Victor Kimberg教授等。相关研究工作获得国家自然科学基金重点项目和面上项目等经费支持。